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背景：

作為世界上*大的大米生產國和消費國，中國的大米種植面積占全球約20%，其質量直接影響糧食安全和經濟效益。水分含量和脂肪酸含量是衡量大米品質和儲存穩定性的關鍵指標，過高的水分含量易導致霉變和微生物滋生，而脂肪酸的增加則是大米氧化變質的典型信號。因此，精準、高效、無損地檢測大米的水分和脂肪酸含量對于糧食儲存管理至關重要。然而，傳統的檢測方法通常需要破壞樣本，并且過程復雜、耗時，難以滿足現代糧食存儲和加工行業對快速檢測的需求。高光譜成像（HSI）技術作為一種集成光譜分析和圖像處理的無損檢測方法，能夠同時獲取大米的物理與化學信息，為大米品質的精準檢測提供了新的技術路徑。

因此，該研究旨在利用高光譜成像技術結合化學計量學方法，實現大米水分和脂肪酸含量的快速、無損檢測，為糧食質量控制和存儲管理提供科學依據。具體研究內容包括：（1）采用不同的預處理方法對大米和精米的光譜數據進行處理，并建立其水分和脂肪酸含量的全光譜預測模型，最終根據模型性能確定最佳預處理方法。（2）采用兩種變量篩選方法，在900–1700nm范圍內選擇大米和精米水分及脂肪酸含量的關鍵波長，并從化學角度對所選波長進行分析。（3）比較大米和精米水分及脂肪酸預測模型的性能，并分析稻殼對水分和脂肪酸模型預測效果的影響。（4）利用最佳模型對大米樣本的每個像素點進行水分和脂肪酸預測，實現大米水分和脂肪酸含量的可視化分析。

實驗設計

1.1材料與方法

（1）實驗材料與方法

本研究以2021年收獲的13個晚稻品種為實驗材料，其中包括4個粳稻品種和9個晚秈稻品種，具體信息如表1所示。所有晚稻樣品均由浙江省糧庫提供。每個品種的晚稻樣品均采用自封袋密封包裝，并儲存于恒溫恒濕環境中（溫度10℃，濕度50%）。

水分是影響大米脂肪酸值（FAC）變化的主要因素。因此，可以通過向樣品中添加不同量的水分來擴展樣品的水分含量（MC）和脂肪酸值（FAC）的范圍，從而提高模型的穩健性。首先，稱取每種大米240克，并將其分成六份，得到78個實驗樣品。然后向每個樣品中添加不同質量的蒸餾水并混合均勻，使得樣品中的水分含量呈現出12克/100克、13克/100克、14克/100克、15克/100克、16克/100克和17克/100克的梯度變化。

處理后的大米樣品用12 × 17 cm的自封袋密封，在溫度為10℃的室內保存20 h，使樣品中的水分分布均勻。用已完成光譜采集的大米樣品制備精米樣品。大米樣品先用脫殼機去殼，然后用碾米機磨成精米。本研究中，所有樣品的MC按GB 5009.3-2016《食品安全國家標準-食品中水分的測定》中的直接干燥法測定，FAC按GB/T 20569-2006《大米貯藏質量判定規則》的方法測定。

（2）高光譜圖像采集與校正

高光譜成像系統由近紅外高光譜成像儀（GaiaField-N17E，江蘇雙利合譜科技有限公司，Dualix Spectral Imaging）、室內試驗箱（HSIA-BD）、四盞鹵素燈（50W）、升降臺、計算機以及配套軟件（Optiplex 7080MT/SpecView）組成。該近紅外高光譜成像儀的光譜范圍為900至1700nm，空間分辨率為640像素，波段數為512，光譜分辨率為5nm。升降臺的尺寸和升降范圍分別為300×300毫米和90至370毫米。系統如圖1所示。

圖1. 高光譜成像系統。

使用高光譜成像系統采集了樣品的高光譜圖像。在高光譜圖像采集過程中，大米樣品被放置在黑色基板上，平鋪成15×15厘米的正方形，精米樣品平鋪成為13×13厘米的正方形，確保樣品的厚度不超過3粒大米的厚度。為了獲得清晰且無畸變的高光譜圖像，傳送帶的移動速度和移動距離分別設置為0.6厘米/秒和17厘米。樣品與鏡頭之間的垂直距離為42厘米，光源與水平面的角度為60度，曝光時間為7毫秒。最終，每個樣品獲得了兩張高光譜圖像。

之后，對每張原始高光譜圖像I0進行了黑白色校正計算。收集到的原始圖像數據反映了信號強度，而通過黑白色校正計算可以獲取光譜的反射率。我們使用了白色校準板進行空白校準，設定最大發射率（約99%），并用鏡頭蓋進行暗校正，設定最小反射率（約0%）。

（3）光譜提取與預處理

通過對校正后的圖像進行分割來提取每個樣品的興趣區域（ROI），以去除黑色背景。首先，從高光譜圖像中提取對應于1290nm的圖像，并使用最大類間方差法（OTSU）算法獲得最佳閾值。高于閾值的灰度圖像區域（大米/精米）被標記為“1"，低于閾值的灰度圖像區域（背景）被標記為“0"。然后為每個樣品創建了一個二值掩模，并將該掩模應用于每個高光譜圖像立方體，以實現黑色背景的移除。為了提高預測的準確性和可重復性，每個高光譜圖像中大米/精米像素的反射率值被平均化，以獲得其平均光譜。然后，對同一樣品掃描得到的兩個大米/精米高光譜圖像提取出的平均光譜再次平均，作為樣品的光譜數據。

預處理可以去除高光譜數據中的噪聲，例如高頻隨機噪聲和基線漂移，從而提高模型性能。在本研究中，我們采用了五種預處理方法來處理樣品的原始光譜，包括多次散射校正（MSC）、標準正態變量（SNV）、Savitzky-Golay（SG）平滑、SG+一階導數和SG+二階導數。根據全光譜模型的性能，最終選擇了合適的預處理方法。

（4）變量選擇

高光譜數據具有高維度和多重共線性的特點，這使得數據處理變得復雜且耗時。為了提高計算速度并實現實時檢測，有必要使用一些變量選擇方法來選擇重要的波長，并降低高光譜數據的維度。這些重要的波長能更好地預測大米/精米樣品的MC和FAC。在本研究中，我們采用了競爭自適應重加權采樣（CARS）和連續投影算法（SPA）來選擇大米/精米中MC和FAC的重要波長。

1.2.結果與討論

（1）水分含量（MC）和脂肪酸值（FAC）的統計分析

一種合適的樣本劃分方法能夠為建模選擇更具代表性的樣本，并提高模型的穩健性。在本研究中，采用了基于聯合x-y距離的樣本集分割（SPXY）方法，按照2:1的比例將樣本劃分為校準集和預測集。表2顯示了不同集合中樣本的MC和FAC的統計結果。從表2可以看出，校準集中的MC和FAC的范圍覆蓋了預測集中的范圍，這符合構建高光譜校準模型的條件。在所有樣本中排除了異常樣本，包括異常的光譜值、水分值和脂肪酸值。

（2）光譜分析

圖2展示了大米和精米在900至1700nm波長范圍內的原始反射光譜。從圖2可以看出，大米和精米在900至1400nm波長范圍內的光譜趨勢相同。然而，在1400至1700nm波長范圍內，大米的反射光譜逐漸增加，而精米的反射光譜趨于穩定。此外，大米光譜的反射值通常高于精米。這可能是由于大米和精米在顏色、光滑度和透明度方面的不同造成的。在圖2中，大約在960、1200和1450nm處有三個明顯的峰值。960nm附近的峰值可能是由水中和碳水化合物中O-H的二階倍頻協同作用引起的。1200nm附近的峰值與樣品的水分含量（MC）有關，而1450nm附近的峰值歸因于O-H伸縮的一階倍頻。由于前后波長范圍內的光譜噪聲較大，因此舍棄了900至940nm和1670至1700nm的光譜數據。用于建模的光譜數據包含在940至1670nm波長范圍內的468個變量。

圖2. 大米和精米樣品的原始光譜：(a） 大米；(b） 精米。

（3）光譜預處理分析

五種預處理方法被用于處理大米和精米樣品的光譜，并且使用偏最小二乘回歸（PLSR）算法建立了MC和FAC的校準模型。表3顯示了不同預處理方法下MC和FAC樣品PLS模型的預測結果。從表3中可以發現，在“大米水分"模型中，使用SNV和SG-2預處理得到的結果是較好的。使用SNV預處理建立的模型的決定系數（R2C）相對較高，達到了0.9682。然而，該模型不穩定，穩健性較差，預測相關系數（R2P）僅為0.9466。因此，SG-2預處理的模型比SNV預處理的模型表現更好。在“大米脂肪酸"模型中，除了SG-2外，其他預處理方法的R2P未達到0.8，且R2P與R2C差異顯著，因此這些模型的穩健性較差。因此，SG-2是“大米脂肪酸"模型中最佳的預處理方法。對于“精米水分"，SG-2預處理的模型具有更高的R2C和R2P。總之，SG-2是在“大米水分"、“精米水分"和“大米脂肪酸"三個預測模型中最佳的預處理方法。這三個模型的R2P和均方根誤差（RMSEP）分別為0.9639、0.9528、0.8238和0.0032、0.0035、2.1517。而在“精米脂肪酸"模型中，SG平滑是最佳的預處理方法，該模型的R2P和RMSEP分別為0.8427和1.7806。

從表3可以看出，大米中MC模型的性能優于精米中的模型。這是因為稻殼含有水分，其吸水能力高于精米。因此，當大米樣品被水處理時，稻殼吸收的水分比精米多。所以大米的光譜包含了比精米更多的水分信息，導致大米中MC模型的性能優于精米。相比之下，精米中FAC模型的性能優于大米。稻殼的本質是一種纖維，主要由纖維素、半纖維素、木質素等成分構成。這表明稻殼不含有脂肪酸，而存在于大米光譜中的稻殼干擾信息將影響建模過程中脂肪酸的預測。因此，獲得的光譜信息可能受到稻殼的干擾，導致精米的預測精度下降。所以使用高光譜圖像預測大米的脂肪酸時，稻殼會對預測精度產生特定影響。此外，過多的波長并不能更有助于提高預測速度和模型的穩健性。因此，進行波長變量選擇是必要的，以減少冗余波長，提高模型穩定性，并實現實時高光譜檢測。

（4）變量選擇

由于使用SG或SG-2預處理的MC和FAC模型獲得了最佳結果，因此對這些光譜進行了CARS和SPA方法處理，以選擇對水分和脂肪酸有顯著影響的波長。然后，使用這些選定的波長通過PLSR開發了水分和脂肪酸的校準模型，并比較了“大米水分、精米水分、大米脂肪酸和精米脂肪酸"四個模型的性能。從表4可以看出，CARS選擇的基本波長數量分別為17、40、17和13，而SPA選擇的基本波長數量分別為6、11、9和10。SPA選擇的重要波長數量更少，使得實際應用更為簡便。CARS模型的R2P分別為0.9643、0.9445、0.7528和0.8480。SPA模型的R2P分別為0.9650、0.9567、0.8436和0.8573。SPA模型具有更高的R2P，且模型更為精確。CARS模型的RPD值分別為5.3750、4.3784、2.0565和2.6227。SPA模型的RPD值分別為5.5484、4.9091、2.5854和2.7070。SPA模型的RPD值更高，表明模型更為穩定。

此外，SPA模型的性能優于全光譜模型，這表明SPA選擇的波長包含了MC或FAC幾乎所有的有效信息。與全光譜模型的結果類似，SPA模型中大米的MC預測精度高于精米，而大米的FAC預測精度低于精米。這進一步證明了我們在第3.3節分析的可信度。圖3展示了SPA變量選擇的結果。從圖3(a, c, e, g）可以看出，隨著所選波長變量數量的增加，RMSE值逐漸減小。我們的目標是在盡可能選擇較少波長的前提條件下獲得較低的RMSE值。圖3(b, d, f, h）顯示了所選特征波長的分布。總之，“大米水分"、“精米水分"和“大米脂肪酸"的最佳模型是“SG2-SPA-PLS"，而“精米脂肪酸"的最佳模型是“SG-SPA-PLS"。

圖3. SPA對大米/精米中水分和脂肪酸的波長選擇結果。(a） 大米中水分的RMSE變化 (b） 大米中選定水分波長的分布 (c） 精米中水分的RMSE變化 (d） 精米中選定水分波長的分布 (e） 大米中脂肪酸的RMSE變化 (f） 大米中選定脂肪酸波長的分布 (g） 精米中脂肪酸的RMSE變化 (h） 精米中選定脂肪酸波長的分布。

SPA選擇的波長如表5所示。對于MC模型，主要波長970、1150和1450nm分別歸因于O-H伸縮的一階、二階和三階倍頻。對于FAC模型，脂肪酸的顯著峰值分布在945、994、1105、1382和1527nm，主要來自C-H的第一和第二倍頻以及-CH2基團的伸縮。約1160nm的吸收峰由-HC-CH-鍵形成，這可以解釋選擇的1141nm波長。選擇的光譜波長939.06、964.17和967.31nm主要來自O-H鍵的彎曲振動。選擇的波長1095.9、1596.59和1329.81nm中，1098nm的峰值屬于C-H鍵的第三倍頻多重振動，1586nm的峰值歸因于N-H鍵的第二倍頻多重振動，1320nm的峰值與C-H鍵的彎曲振動相關。圖4顯示了MC和FAC的實際值與預測值之間的偏差。從圖4可以看出，MC的預測值和實際值高度吻合。這表明MC的預測模型具有很高的準確性，預測值和實際值之間的差異很小。FAC的預測值和實際值的吻合度不如MC，但預測值和實際值也非常接近。這表明盡管FAC的模型性能略遜于MC，但它也能準確預測大米和精米中的FAC。

圖4. 大米/精米中水分和脂肪酸預測結果的散點圖：(a） 大米中的水分；(b） 精米中的水分；(c） 大米中的脂肪酸；(d） 精米中的脂肪酸。RVM：水分的實際值；PVM：水分的預測值；RVFA：脂肪酸的實際值；PVFA：脂肪酸的預測值。

（5）稻殼影響分析

由于稻殼的高吸水能力，大米中MC模型的性能優于精米，且大米光譜中包含了更多的水分信息。而大米中FAC模型的性能不如精米。因為稻殼不含有脂肪酸，而存在于大米光譜中的稻殼干擾信息可能會影響脂肪酸的預測。然而，在進行波長選擇后，大米和精米中MC或FAC的預測精度更為接近，看起來稻殼的影響消失了。因此，通過Fearn提出的方法驗證了稻殼對MC和FAC預測精度的影響。第一種方法是計算在95%置信水平下區間是否包含0。如果包含零，則偏差在5%水平上沒有顯著差異。從表6可以看出，計算出的大米和精米MC預測誤差的區間包含0，而FAC的區間不包含0。這表明大米和精米FAC預測誤差之間存在顯著差異，因此稻殼對FAC的預測精度有影響。

（6）模型預測可靠性分析

模型的可靠性分析有助于我們判斷模型是否能夠應用于實際中。因此，為了對模型的可靠性進行分析，我們進行了箱線圖和T檢驗。箱線圖是一種統計圖表，用于展示一組數據的離散程度，反映數據分布的特征。T檢驗則利用t分布理論推斷差異發生的概率，并比較兩組數值之間的差異是否具有顯著性。

如圖5(a）所示，大米和精米中MC的預測偏差在±0.75%以內，波動范圍較小。大米中MC的最大和最小預測偏差分別為0.987%和0.007%。精米中MC的最大和最小預測偏差分別為1.028%和0.002%。這表明水分的預測精度高，模型表現良好。此外，大米中MC的預測精度高于精米，且大米中MC的預測偏差主要集中在0附近。如圖5(b）所示，大米中FAC的預測偏差大于精米，精米中FAC的預測偏差主要分布在±2附近。大米中FAC的最大和最小預測偏差分別為5.811%和0.599%。而精米中FAC的最大和最小預測偏差分別為4.649%和0.108%。這表明精米中FAC的模型表現優于大米。總之，可以得出結論，所提出模型的預測偏差值小，模型性能可靠。

圖5. 大米和精米水分和脂肪酸預測偏差值的箱線圖：(a） 水分；(b） 脂肪酸。

通過對大米和精米中的水分和脂肪酸的預測值與真實值進行T檢驗分析。如表7所示，得到的T檢驗值P大于0.05。這表明所建立模型的預測值與真實值之間沒有顯著差異。因此，這些模型在預測水分和脂肪酸方面表現良好。

（7）水分含量（MC）和脂肪酸值（FAC）的可視化

可視化可以幫助我們了解不同地區大米樣品的MC和FAC分布情況。首先，提取大米樣品中每個像素的光譜，然后使用*優模型SPA-PLSR預測每個像素的MC和FAC，并獲取每個像素的MC和FAC預測值。使用不同顏色代表每個像素的MC和FAC，并生成偽彩色圖像，實現對大米樣品中MC和FAC的像素級可視化。圖6顯示了不同水分梯度下大米樣品MC的可視化結果。在圖6中，圖像右側的顏色條中不同的顏色對應大米中不同的MC值。紅色表示較高的MC，而藍色表示較低的MC。可以看出，大米樣品的MC越高，可視化圖像中紅色區域越大；大米樣品的MC越低，可視化圖像中藍色區域越大。這與大米樣品的實際MC相符，表明MC模型能準確預測每個像素的MC。此外，可視化圖像中大米樣品的MC分布不均勻，可能是由于樣品處理過程中水分吸收不均造成的。圖7顯示了大米樣品FAC的可視化結果。在圖7中，圖像右側的顏色條中不同的顏色對應大米中不同的FAC值。紅色同樣代表較高的FAC，而藍色代表較低的FAC。可以觀察到，隨著大米樣品FAC的增加，可視化圖像中紅色區域變得更大，而FAC降低時藍色區域變得更大。這與大米樣品的實際FAC相符，表明FAC模型能準確預測每個像素的FAC。可視化可以直觀反映大米中MC和FAC的空間變化，能夠在像素級別了解MC和FAC的分布。因此，在儲藏檢查和儲存監測過程中，可以檢測到大米非常小范圍內的異常MC和FAC，確保大米質量的安全。

圖6. 大米水分含量的可視化圖。(a） 12-13克/100克水分含量 (b） 13-14克/100克水分含量 (c） 14-15克/100克水分含量 (d） 15-16克/100克水分含量 (e） 16-17克/100克水分含量 (f） 17-18克/100克水分含量。

圖7. 大米脂肪酸含量的可視化圖。(a） 脂肪酸含量 = 8.42毫克/100克 (b） 脂肪酸含量 = 16.13毫克/100克 (c） 脂肪酸含量 = 23.91毫克/100克 (d） 脂肪酸含量 = 25.56毫克/100克。

結論

在本研究中，作者利用HSI和化學計量學對大米和精米樣品中的MC和FAC進行了檢測。通過PLSR算法結合選擇的顯著波長變量，作者開發了MC和FAC的模型。此外，作者還分析了稻殼對模型性能的影響，并進行了MC和FAC的可視化分析。結果表明，SPA方法比CARS更適合于為MC和FAC選擇顯著波長。在“大米-水分"、“精米-水分"、“大米-脂肪酸"和“精米-脂肪酸"數據集中，SPA選擇的波長數量分別為6、11、9和10，SPA模型的RP2和RMSEPs分別為0.9650、0.9567、0.8573、0.8436和0.0031、0.0033、1.6956、2.0270。使用特征波長建立的模型性能與全光譜模型相當，而模型中使用的波長數量大幅減少。因此，在選擇了特征波長后，這種方法可以用于大米儲存前MC和FAC的快速檢測，以及儲存期間的實時監測。大米的MC和FAC都可以通過可視化圖進行估算。此外，稻殼對MC模型的性能影響不顯著，但對FAC模型的性能有顯著影響。未來，將進一步研究消除稻殼對脂肪酸檢測預測精度的影響，并在實際應用中檢測大米的MC和FAC。

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作者簡介（人名+單位+博導/碩導）

孫通，浙江農林大學光電工程學院，碩導

參考文獻

論文引用自二區文章：Yihan Song, Shuosen Cao, Xiuxiang Chu，Yimin Zhou, Yiqing Xu, Tong Sun, Guoxin Zhou, Xingquan Liu. Non-destructive detection of moisture and fatty acid content in rice using hyperspectral imaging and chemometrics. Journal of Food Composition and Analysis. 121 (2023) 105397.